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U(Ⅵ)在伊利石及磁性伊利石上的吸附研究 承德人和矿业
发布时间：2017/07/25 点击量：
本论文采用静态批式吸附法与微观表征(如FTIR, XRD、SEM等技术)相结合研究U(Ⅵ)与伊利石及磁性伊利石的作用机理和模式。本论文共分七章,第一章简要介绍了论文的选题背景、依据以及研究的基本内容。第二章介绍了本工作的详细实验方法。第三章使用FTIR, XRD、SEM等技术分别对伊利石及磁性伊利石的结构、主要元素组成、官能团进行了详细的表征。第四、五章分别对U(Ⅵ)在伊利石、磁性伊利石上的吸附进行了详细研究。第六章对本论文的研究结果进行总结。第七章主要对以后的研究方向提出一些设想。研究结果表明磁性伊利石的表面性质与伊利石有很大的不同,细密地覆盖了一层Fe3O4颗粒后,磁性伊利石具有了超顺磁性,比表面积明显增大,SiO2和Al2O3含量大幅减小,表面性质发生了明显改变。U(Ⅵ)在伊利石及磁性伊利石上的吸附情况均符合准二级动力学拟合,都属于化学吸附。相比于伊利石,吸附剂为磁性伊利石时,吸附平衡时间更短,最大吸附容量也更大(qmax=13.931 mg/g,而U(VD在伊利石上的最大吸附容量qmax=9.416 mg/g)。体系pH对U(Ⅵ)在伊利石及磁性伊利石上的吸附都有着非常明显的影响,在酸性区域,U(Ⅵ)在伊利石及磁性伊利石上的吸附都随着pH的增大而增大,但在中性/碱性区域时,由于表面性质的不同,情况开始有所变化：随着pH的增大,因为逐渐形成的络合物UO2(CO3)22-/UO2(CO3)34-、难溶物Na2U2O7/Na2UO2(CO3)2,U(Ⅵ)在伊利石吸附随着pH的增大呈先减后增的趋势,而磁性伊利石由于表面负电荷较伊利石少,U(Ⅵ)的吸附仅仅因为碳酸盐的形成而缓慢地降低。SO42-/PO43-对U(Ⅵ)在伊利石及磁性伊利石上的吸附影响也相当明显,因为U(Ⅵ)的硫酸盐络合物有着较大的络合常数,所以在两个吸附体系中,低pH下S042-的存在都会抑制U(Ⅵ)在伊利石的吸附,中/碱性区域则有所区别：吸附剂为伊利石时,因为硫酸盐络合物存在,使得U(Ⅵ)的络合物平均负电荷变低,与伊利石的静电斥力减弱从而促进了U(Ⅵ)的吸附；在吸附剂为磁性伊利石时,碳酸盐是决定U(Ⅵ)吸附情况的主要因素,故此时SO42-的存在对吸附无影响。P043-则由于其强大的络合作用,在两个吸附体系中低pH下都极大地促进U(Ⅵ)的吸附,但因为磁性伊利石在高pH下与U(Ⅵ)的磷酸盐络合物亲和性较低,故U(Ⅵ)的吸附被抑制,而伊利石体系则不存在这个问题,吸附始终被促进。HA存在对U(Ⅵ)在伊利石及磁性伊利石上的吸附影响也有着显著区别,在吸附剂为伊利石时,因为静电斥力关系,HA与伊利石表面的亲和性较低,U(Ⅵ)会以可溶性的U(Ⅵ)—HA络合物的形式留在液相中,导致U(Ⅵ)在伊利石表面的吸附大幅度减弱；而吸附剂为磁性伊利石时,HA与磁性伊利石的静电斥力只是在碱性区域较强,故HA的存在仅仅是在碱性区域抑制吸附,在酸性区域却会促进吸附进行。温度对U(Ⅵ)在伊利石及磁性伊利石上的吸附影响也有不同,在伊利石体系,温度对吸附几乎没有影响,符合Langmuir模型,298.15 K时,U(Ⅵ)的单层饱和吸附容量大约为5.967 mg/g；在磁性伊利石体系中,温度升高U(Ⅵ)的吸附增强,吸附是一个吸热过程,也更为符合Langmuir模型,298.15 K时,U(Ⅵ)的单层饱和吸附容量大约为17.938 mg/g,大概是伊利石的3倍。
